《Nano Letters》：一种利用低温纳米团簇制备高亮

作者：杨超月

砷化铟量子点通常在近红外发射，已被用于各种光电子和生物医学应用，如隐蔽照明、光通信和深部组织成像。虽然理论预测通过尺寸减小进一步的量子限制可以实现可见光发射，但具有更大光学带隙的系统尚未实现。

在这里，来自新加坡国立大学等单位的研究人员报道了一种利用低温纳米团簇合成方法制备高亮度、可见光发射的 In （ Zn ） As/ZnSe/ZnS 量子点的方法。每个量子点包含一个超限制In（Zn）As纳米团簇，并在538到640 nm之间的可调谐波长下发出荧光，具有58%的高光致发光量子效率。相关论文以题目为“ Ultra-Confined Visible-Light-Emitting Colloidal Indium Arsenide Quantum Dots ” 发表在 Nano Letters 期刊上。

论文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c01223?ref=pdf

胶体半导体量子点（QD）在彩色显示器、发光二极管（LED）等方面有着重要的应用。CdS、CdSe和CdTe由于其优越的光学特性，如窄全宽半最大值（fwhm）、高光致发光量子效率（PLQE）和易于光谱调谐，在过去二十年中得到了很好的研究。它们还成功地应用于高效LED和生物医学成像。最近，卤化铅钙钛矿还作为一种具有类似发光特性的高性能半导体材料出现。尽管有承诺，但镉和铅的使用受到有害物质限制（RoHS）的管制，从而限制了它们在消费电子产品中的应用。

无重金属Ⅲ−V半导体量子点，如磷化铟（InP），砷化铟（InAs）或硒化铟铜（CuInSe）和硫化铟铜（CuInS），据报告，有23项是可行的替代方案。特别是InP量子点，能够在可见光谱范围内发射，并在PLQE和fwhm方面实现显著性能。红色发光的InP量子点（λmax=630nm，fwhm=35nm）成功地应用于可见光LED，其记录的外部量子效率（EQE）为21.4%，与镉基量子点相匹配。InAs量子点具有0.35 eV的体半导体带隙，在近红外（NIR）发射中发挥了独特的作用。作者之前报道了在近红外窗口发射的巨壳InAs/InP量子点的合成，并展示了其在近红外发光二极管、体外细胞成像和深部组织成像中的应用。从理论上讲，可以通过更强的量子限制效应将InAs的光谱发射调谐到可见光区域，以实现更广泛的光学应用，但实现少量原子厚度的InAs在合成上具有挑战性，而可见发射InAs在以前的工作中尚未得到证明。

图1（a）提出了制备超受限In（Zn）As/ZnSe/ZnS量子点的反应方案。（b） In（Zn）As/ZnSe/ZnS量子点在合成过程中吸收光谱和光致发光光谱的演变。（c）最优化的绿色（538nm）发射In（Zn）As/ZnSe/ZnS量子点，PLQE为58%，半高宽为60nm。（d）能带图显示In（Zn）As/ZnSe/ZnS量子点以及核心的能带和晶格排列−量子点的壳层结构。

图2 TEM图像。

图3 DFT计算

通过DFT和光谱分析，作者证实了少量原子宽度的In（Zn）As纳米团簇中的强约束效应是导致近红外到可见光区域光谱显著偏移的原因。这些发现表明，在其他量子受限半导体系统中，比预期更宽的光学调谐现在可能实现，这可能导致在光电子中更广泛的功能应用。（文：爱新觉罗星）